Gracias Nature.com nisqaman watukamusqaykimanta. Navegadorpa laya llamk'achkanki, pisi CSS yanapakuyniyuq. Aswan allin ruwaykunapaq, yuyaychayku huk musuq laya maskaqniykimanta llamk'achiyta (utaq Internet Explorer kaqpi tupachiy ruwayta wañuchiyta). Chaykama, yanapakuy purichkaqta qhawanaykupaq, sitiota mana estiloyuq utaq JavaScript kaqwan rikuchichkayku.
Pasivación de defecto nisqawanmi anchata llamkachisqa kanku intipa células solares de perovsquita de triyoduro de plomo nisqapa ruwayninta allinchakunanpaq, ichaqa imaymana defectokunapa α-fase nisqapa takyasqa kayninpi ruwayninqa manam sutillachu kachkan; Kaypiqa, teoría funcional de densidad nisqawanmi, ñawpaq kutita riqsichiyku formamidina plomo triyoduro perovsquita nisqapa degradación ñanninta α-fasemanta δ-faseman hinaspam estudiayku imaymana defectokunapa ruwayninta chay barrera energética de transición de fase nisqapi. Simulación ruwasqakunam willakunku yodo vacantes nisqakuna aswanta degradación nisqa kananpaq, chaymi anchata uraykachinku barrera energética nisqa α-δ fase transición nisqapaq chaymanta aswan pisi formación energía nisqayuq kanku perovsquita hawapi. Chay perovsquita hawaman yakupi mana chulluq oxalato de plomo nisqapa densa capa nisqa churayqa anchatam harkan α-fase nisqapa descomposición nisqa kayninta, chaymi harkan yodo nisqapa migracionninta hinaspa volatilización nisqatapas. Chaymantapas, kay estrategiaqa anchatam pisiyachin recombinación interfacial no radiativa nisqatapas, chaynallataqmi yapan eficiencia de células solares nisqatapas 25,39% (certificado 24,92%). Chay mana paquetechasqa aparatoqa atinraqmi 92% eficiencia originalninta, 550 horas máxima kallpawan llamkasqanmanta, irradiación de masa de aire simulada 1,5 G nisqawan.
Chay eficiencia de conversión de potencia (PCE) nisqa células solares de perovsquita (PSCs) nisqapahqa chayarunmi 26%1 nisqa registro certificado nisqaman. 2015 watamanta pacha, kunan pacha PSCs nisqakunaqa aswanta munarqanku formamidina triyoduro perovsquita (FAPbI3) nisqa capa k’anchayta ch’unqaq hina, allin estabilidad térmica nisqa kasqanrayku, hinallataq bandagap preferencial nisqa Shockley-Keisser nisqapa limite 2,3,4 nisqaman qaylla kasqanrayku. Llakikuypaqmi, FAPbI3 peliculakunaqa termodinámica nisqapim yana α fasemanta q’illu mana perovsquita δ faseman fase transición nisqapi tarikunku temperatura ambiente nisqapi5,6. Fase delta nisqa mana ruwakunanpaqmi imaymana complejas composiciones de perovsquita nisqakunata ruwarunku. Kay sasachakuy atipanapaq aswan riqsisqa estrategiaqa FAPbI3 nisqatam chaqruspa iones metilo amonio (MA+), cesio (Cs+) hinaspa bromuro (Br-) nisqakuna huñusqawan7,8,9. Ichaqa, perovsquitas híbridas nisqakunam ñakarinku bandagap nisqa ampliación nisqawan chaymanta fotoinducido fase separación nisqawan, chaymi mana allintachu ruwan chay PSCs nisqapa ruwayninta chaynallataq estabilidad operativa nisqatapas10,11,12.
Kay qhipa yachaykunaqa rikuchirqanku kay ch’uya huk cristal FAPbI3 mana ima dopaje kaqwan allin estabilidadniyuq kaqta allin cristalinidadninrayku chanta pisi defectoyuq kasqanrayku13,14. Chayraykum, defectokunata pisiyachiyqa cristalinidad nisqa yapaspa FAPbI3 a granel nisqa, huk importante estrategia PSCs eficientes y estables nisqaman chayanapaq2,15. Ichaqa, FAPbI3 PSC llamk’ayninpiqa, mana munasqa q’illu hexagonal mana perovsquita δ fase nisqaman degradación nisqa ruwakunmanraq16. Chay ruwayqa qallarikunmi hawakunapi, granokunapa linderonkunapipas, chaykunaqa aswanmi yakuman, ruphayman, k’anchayman ima hap’ipakunku, askha mana allin kaq cheqaskuna kasqanrayku17. Chayraykum, pasivación superficial/grano nisqa ruwakunan FAPbI318 nisqapa yana fase nisqa takyachinapaq. Achka defecto pasivacion estrategiakunam, chaymantam riqsichiy pisi dimensional perovsquitas, ácido-base Lewis moléculas, chaynallataq haluro de amonio kachikuna, hatun ñawpaqman puririrqaku formamidina PSCs19,20,21,22. Kunankamaqa yaqa llapan yachaykunaqa imaymana defectokuna ruwayninpim qawarisqa kanku, chay propiedades optoelectrónicas nisqakuna determinaypi, chaykunam kanman recombinación portadora, difusión nisqapa largon hinaspa estructura de banda nisqa intimanta células nisqapi22,23,24. Ejemplopaq, teoría funcional de densidad (DFT) nisqawanmi teóricamente willakun imaymana defectokunapa energías de formación nisqamanta, niveles de energía de trampa nisqamanta ima, chaymi anchata llamkachinku diseño de pasivacin práctico nisqa puririchinapaq20,25,26. Defectokuna pisiyasqanman hinam, chay aparatopa takyasqa kayninqa allinyarun. Ichaqa, formamidina PSCs nisqapiqa, mecanismos nisqakunam imaymana defectokunapa influencianqa estabilidad de fase nisqapi chaynallataq propiedades fotoeléctricas nisqapipas tukuy imapi hukniray kanan. Yachayniykuman hinaqa, kunankamapas mana allintam yachakun chay fundamental hamutay imaynam defectokuna inducenku chay transición de fase cúbica a hexagonal (α-δ) nisqamanta chaynallataq chay pasivación superficialpa ruwayninmanta chay estabilidad de fase nisqapi perovsquita α-FAPbI3 nisqamanta.
Kaypi, rikuchiyku FAPbI3 perovsquita degradación ñanta yana α-fasemanta q’illu δ-faseman hinallataq imaymana defectokuna influenciata chay barrera energética nisqapi α-manta-δ-faseman transición nisqapi DFT nisqawan. I vacantekuna, mayqinkunachus pelicula ruwaypi chaymanta dispositivo llamk'aypi mana sasachu paqarichisqa kanku, aswanta α-δ fase tikrayta qallarinankupaq willasqa kanku. Chayraykum, FAPbI3pa hawanpi huk reacción in situ nisqawan yakupi mana chulluq hinaspa químicamente estable densa capa de oxalato de plomo (PbC2O4) nisqa riqsichirqayku. Plomo oxalato hawan (LOS) hark'anmi I vacantes nisqakuna paqarimuyninta, hark'antaqmi I ionkunap puriyninta ruphaywan, k'anchaywan, k'anchaywan ima kallpachasqa kaptin. Kay LOS ruwasqa kaqqa anchata pisiyachin kay recombinación interfacial mana radiativa kaqta chanta allinchan kay FAPbI3 PSC eficienciata kay 25,39% kaqman (certificado kay 24,92% kaqman). Chay mana paquetechasqa LOS aparatoqa 92% original eficienciantam waqaycharqa, chaymantam 550 hora masnin llamkasqanmanta, chay punto de potencia máxima (MPP) nisqapi, masa de aire simulado (AM) nisqapi 1,5 G radiación nisqapi.
Ñawpaqtaqa ruwarqayku ab initio yupaykunata, FAPbI3 perovsquitapa descomposición ñanninta tarinaykupaq, α fasemanta δ faseman tikrakunanpaq. Huk detallada fase tikray ruwaywanmi tarikun chay tikrayqa kimsa dimensional esquina-compartida [PbI6] octaedromanta FAPbI3pa α-fase cúbico nisqapi huk dimensional borde-compartido [PbI6] octaedronman hexagonal δ-fase FAPbI3 nisqapi. pakiy 9. Pb-I nisqaqa ñawpaq llamk’aypi (Int-1) huk enlace nisqatam ruwan, chaymantam barrera energética nisqa 0,62 eV/célula nisqaman chayan, 1a siqipim qawakun. Octaedro [0\(\bar{1}\)1] nisqaman tikrasqa kaptinqa, suqta kuchuyuq pisi kadenaqa 1×1manta 1×3, 1×4kamam mastarikun, tukupaypitaq δ fase nisqaman yaykun. Llapan ñanpa orientacionninpa rationqa (011)α//(001)δ + [100]α//[100]δ. Chay kallpa rakiy siq’imantaqa tarikunmi, kay qatiq etapakunapi FAPbI3 nisqapa δ fase nisqapa nucleación nisqa ruwasqa kaptin, chay barrera energética nisqa aswan pisilla α fase transición nisqamanta, chaymi niyta munan fase transición nisqa utqayman puririnqa. Sut’inmi, ñawpaq kaq ruwayqa fase transición nisqa controlanapaqqa ancha allinmi sichus α-fase degradación nisqa suprimiyta munanchis chayqa.
huk Fase tikray ruway lluq’imanta pañaman – yana FAPbI3 fase (α-fase), ñawpaq Pb-I watasqa t’aqakuy (Int-1) chanta aswan Pb-I watasqa t’aqanakuy (Int-2, Int -3 chanta Int -4) chanta q’illu fase FAPbI3 (delta fase). b Barreras energéticas nisqakuna FAPbI3 nisqapa αmanta δkama fase transición nisqaman imaymana defectos intrínsecos de puntos nisqapi hapipakuspa. Chay ch'iku chiruqa huk allin kristalpa kallpa hark'aynintam rikuchin (0,62 eV). c Energía de formación de defectos de punto primario nisqakuna perovsquita de plomo nisqapa hawanpi. Abscisa nisqa ejes nisqaqa α-δ fase transición nisqap kallpa hark'ayninmi, ordinado nisqap ejes nisqataq pantasqa paqarichiypa kallpanmi. Gris, q’illu, verdewan llantusqa partekunaqa kanku tipo I (pisi EB-alto FE), tipo II (alto FE) y tipo III (pisi EB-pisi FE), chayman hina. d Energía de formación de defectos VI y LOS de FAPbI3 nisqa controlpi. e I barrera kay migración iones kaqman kay control kaqpi chanta kay LOS kaqpi kay FAPbI3 kaqmanta. f – representación esquemática nisqa migración nisqamanta iones I (esferas naranjas) nisqamanta hinallataq gLOS FAPbI3 nisqamanta (gris, plomo; violeta (naranja), yodo (yodo móvil)) control gf nisqapi (ichuq: patamanta qhaway; paña: sección transversal, marrón); carbono nisqamanta; llimp’i azul – nitrógeno; puka – oxigeno; llimp’i rosa – hidrógeno). Pukyu willayqa pukyu willay willañiqikunap rikch'ayninpi qusqa.
Chaymantaqa sistematicamente estudiarqayku influenciata imaymana defectos intrínsecos de puntos nisqamanta (kaypi PbFA, IFA, PbI, IPb antisitio ocupación; Pbi y Ii átomos intersticiales; hinallataq VI, VFA, VPb vacantes nisqakuna), chaykunan qhawarisqa kanku factores clave hina. chaykunam fase degradación de nivel atómico y energético nisqa rikurichinku Figura 1b nisqapi chaynallataq Tabla Suplementaria 1. Interesantem, mana llapan defectokunachu pisiyachinku barrera energética nisqa α-δ fase transición nisqapi (Figura 1b). Creeyku chay defectokuna iskaynin pisi formación energías nisqayuq hinallataq aswan pisi α-δ fase transición energía barreras nisqayuq kaqkunaqa mana allinpaqmi qhawarisqa kanku fase estabilidad nisqapaq. Ñawpaq willasqa hina, plomoyuq hawakunaqa generalmente allin qhawasqa kanku kay formamidina PSC27 kaqpaq. Chayraykum, PbI2-terminado (100) hawapiqa plomoyuq kaptinku. Chay defecto formación de defectos nisqa defectos de punto intrínseco superficial nisqapiqa qawarikunmi Figura 1c nisqapi chaynallataq Cuadro Suplementario 1 nisqapipas, chay barrera energética (EB) nisqapi chaynallataq energía de formación de transición de fase (FE) nisqapipas, chay defectos nisqakunam kimsa layapi rakisqa kanku. Tipo I (pisi EB-alto FE): IPb, VFA, VPb ima anchata pisiyachiptinkupas, chay barrera energética nisqa fase transición nisqaman, ichaqa hatun formación nisqa kallpayuqmi kanku. Chayraykum creeyku kay laya defectokuna pisilla formasqa kasqankurayku transiciones de fase nisqapi pisilla kasqankuta. Tipo II (alto EB): Allinchasqa α-δ fase transición energía barrerarayku, anti-sitio defectos PbI, IFA chaymanta PbFA mana dañanchu fase estabilidad α-FAPbI3 perovsquita kaqmanta. Tipo III (pisi EB-pisi FE): VI, Ii y Pbi defectokuna relativamente pisi formación energías nisqawanqa yana fase degradación nisqatam ruwanman. Astawanraqmi aswan pisi FE hinaspa EB VI nisqa kasqanrayku, creeyku aswan allin estrategia I vacantes nisqakunata pisiyachiymi.
VI pisiyachinapaqmi, PbC2O4 nisqamanta huk densa capa nisqa ruwarqayku, FAPbI3 nisqapa hawan allinchakunanpaq. Haluro orgánico kachi pasivadorkunawan tupachisqa, ahinataq yoduro fenitilamonio (PEAI) hinallataq yoduro n-octilammonio (OAI), PbC2O4, mana ima iones halógenos móviles nisqayuq, químicamente takyasqa, yakupi mana chulluq, chaymanta estimulación kaptin facil desactivado. Allin takyachiy hawa humedad nisqapa hinaspa perovsquita nisqapa campo eléctrico nisqapa. PbC2O4pa yakupi solubilidadninqa 0,00065 g/Lllam, chaymi aswan pisillaraq PbSO428mantaqa. Aswan allinqa, capas densas y uniformes de LOS nisqakunataqa llampullatam preparakunman películas de perovsquita nisqapi reacciones in situ nisqawan (urapi qaway). Ruwarqayku simulaciones DFT nisqakunata chay enlace interfacial nisqamanta FAPbI3wan PbC2O4wan imaynan rikukun Figura Suplementaria 1. Tabla suplementaria 2 nisqapin rikukun energía formación de defecto nisqa LOS inyección nisqamanta. Tarirqayku LOS mana VI defectokuna formación energía nisqallatachu 0,69–1,53 eV nisqallata yapan (1d siqi), aswanqa I nisqapa activación nisqa kallpantapas yapanmi migración nisqa hawapi, lluqsiy hawapipas (1e siqi). Ñawpaq kaq t'aqapiqa I ionkunaqa perovsquita nisqap hawanpim purinku, VI ionkunatam 0,61 eV nisqa hark'a kallpayuq rejilla nisqapi saqispa. LOS riqsichisqa kaptinqa, harkakuy estérico nisqapa ruwayninraykum, I ionkunapa puririyninpaq activación nisqa kallpaqa yapakun. 1,28 eV. Chay perovsquita hawamanta lluqsih I ionkunapa migracionninpiqa, VOC nisqapiqa aswan hatunmi chay barrera energética nisqapas chay muestra control nisqamantaqa (Fig. 1e). Diagramas esquemáticos nisqakunam I ion migración nisqa ñankunamanta controlpi chaymanta LOS FAPbI3 nisqapi qawarichikun Figura 1 f y g nisqapi, chayman hina. Chay simulación ruwasqakunam qawarichin LOS harkayta atinman VI defectokuna ruwakuyninta chaynallataq Ipa volatilización nisqatapas, chaywanmi harkanman nucleación nisqa αmanta δkama fase transición nisqa.
Chay reacción ácido oxálicowan FAPbI3 perovsquitawan pruebasqa karqa. Chay ácido oxálicowan FAPbI3wan solucionkunata chaqruspaqa, achka yuraq precipitado nisqatam ruwakurqa, chaytam qawarichikun Figura Suplementaria 2. Chay polvo nisqa ruruqa riqsichikurqa chuya PbC2O4 material hina difracción de rayos X (XRD) nisqawan (Figura Suplementaria 3) chaynallataq espectroscopia infrarroja transformada de Fourier (FTIR) nisqawan (Figura Suplementaria 4). Tarirqayku ácido oxálico nisqa ancha soluble kasqanmanta alcohol isopropílico (IPA) nisqapi temperatura ambiente nisqapi solubilidad nisqawan yaqa 18 mg/mL nisqawan, chaymi rikukun Figura Suplementaria 5. Kayqa aswan facilta ruwan qatiqnin procesamientota IPA, disolvente de pasivación común hina, mana waqllichinchu capa de perovsquita nisqataqa pisi tiempollapi29. Chayraykum, perovsquita peliculata ácido oxálico nisqapa solucionninpi challpuspa utaq chay ácido oxálico nisqapa solucionninta perovsquitaman spin-coating nisqawan, chay perovsquita peliculapa hawanpiqa chaylla llañu hinaspa denso PbC2O4 nisqa tarikunman kay ecuación química nisqaman hina: H2C2O4 + FAPbI3 = PbC2O4 + FAI +HI. FAI nisqataqa IPA nisqapi chulluchiyta atikunman, chaywantaq wayk’uypi hurquyta atikunman. LOSpa rakhu kayninqa controlakunmanmi tiempo de reacción nisqawan chaymanta concentración precursor nisqawan.
Microscopía electrónica de escaneo (SEM) nisqawanmi controlpa chaymanta LOS perovsquita nisqa peliculakunapa siqinkuna qawarisqa kachkan 2a,b siqikunapi. Chay ruwasqakunam qawarichin chay perovsquitapa hawanpa morfología nisqa allin waqaychasqa kasqanmanta, chaynallataqmi achkallaña sumaq particulakuna grano hawapi churasqa kasqanmanta, chaymi representanan huk capa PbC2O4 nisqa formasqa chay reacción in situ nisqawan. Chay LOS perovsquita nisqa películaqa aswan llañu hawayuqmi (Figura Suplementaria 6) chaynallataqmi aswan hatun ángulo de contacto de agua nisqayuqmi chay película control nisqawan tupachisqaqa (Figura Suplementaria 7). Microscopía electrónica de transmisión transversal de alta resolución (HR-TEM) nisqawanmi chay rurupa hawanpi kaq capan sapaqchasqa karqa. Chay película de control nisqawan tupachisqaqa (Fig. 2c), huk capa fina uniforme y densa nisqa yaqa 10 nm rakhuyuqmi sutillata rikukun chay perovsquita LOS nisqapa hawanpi (Fig. 2d). Microscopía electrónica de escaneo anular de campo oscuro alto ángulo (HAADF-STEM) nisqawanmi PbC2O4wan FAPbI3wan interfazta qawarina, chaymi sutillata qawarikunman FAPbI3pa regiones cristalinas nisqapa kayninta chaynallataq PbC2O4 nisqapa regiones amorfos nisqapa kayninta (Figura Suplementaria 8). Chay perovsquitapa hawanpa ruwayninqa ácido oxálico nisqawan hampichikuptinqa, espectroscopia fotoelectrónica de rayos X (XPS) tupuykunawanmi riqsichikurqa, chaytam qawarichikun 2e–g siqikunapi. Figura 2e nisqapiqa, chay C 1s picos nisqakunam 284,8 eV nisqapa muyuriqninpi, 288,5 eV nisqapas chay señales específicas CC y FA nisqamanmi pertenecen. Kay membrana control kaqwan tupachisqa, kay membrana LOS huk pico adicionalta rikuchirqa kay 289,2 eV kaqpi, atribuido kay C2O42- kaqman. Chay espectro O 1s nisqa LOS perovsquita nisqamantahmi qawarichin kimsa picos químicamente distintos O 1s nisqakunata 531,7 eV, 532,5 eV, 533,4 eV nisqapi, chaymi tupan COO desprotonado nisqawan, C=O nisqawan intacto grupos de oxalato 30 nisqawan chaymanta O átomos nisqawan componente OH nisqawan (Fig. 2e). )). Chay muestra control nisqapahqa, huk uchuy pico O 1s nisqallam qawarisqa, chaymi atribuikunman oxígeno quimisorbido nisqaman hawapi. Chay membrana control nisqapa características nisqakunam Pb 4f7/2 nisqamanta chaymanta Pb 4f5/2 nisqamantaqa tarikun 138,4 eV y 143,3 eV nisqapi. Chayta qawarirqayku chay perovsquita LOS nisqa qawarichikunmi huk desplazamiento de la pico de Pb nisqa yaqa 0,15 eV nisqa aswan hatun energía de unión nisqaman, chaymi qawarichin aswan kallpasapa interacción nisqa C2O42- nisqawan Pb nisqawan átomos nisqawan ( Fig. 2g ).
a SEM imaymanakuna controlmanta hinallataq b LOS perovsquita peliculakunamanta, hawamanta qhaway. c Microscopía electrónica de transmisión transmisión transversal de alta resolución (HR-TEM) nisqa control nisqamanta, d LOS perovsquita nisqamanta peliculakunamanta. XPS hatun resolución nisqa e C 1s, f O 1s y g Pb 4f perovsquita nisqa peliculakunamanta. Pukyu willayqa pukyu willay willañiqikunap rikch'ayninpi qusqa.
DFTpa ruwakuyninman hinaqa, teóricamente nisqa willakun VI defectokuna I migración nisqapas facil-llatam αmanta δman fase transición nisqataqa ruwanku. Ñawpaq willakuykunaqa qawarichikunmi I2 usqhaylla lluqsimun PC-pi ruwasqa perovsquita peliculakunamanta fotoinmersión nisqapi chay películas nisqakunata k’anchayman hinallataq térmico estrés nisqaman churasqa kaptin31,32,33. Chay oxalato de plomo nisqapa ruwaynin estabilizador nisqa perovsquita nisqapa α-fase nisqapi takyachinapaqmi, chay películas de perovsquita control nisqatapas LOS nisqapas, tolueno nisqayuq transparente botellas de vidrio nisqapi, chaymantam 1 intipa kanchayninwan 24 h irradiarqaniku. Tupurqaykutaqmi ultravioleta hinaspa rikukuq k’anchaypa (UV-Vis) ch’unqayninta. ) tolueno nisqapa chullusqan, 3a siqipim qawakun. Muestra controlwan tupachisqaqa, aswan pisi I2 absorción intensidad nisqa rikukurqa LOS-perovsquita nisqapi, chaymi qawarichin compacto LOS nisqa harkayta atinman I2 nisqapa kachariyninta perovsquita películamanta llampu inmersión nisqapi. Fotografías de control envejecido nisqamanta chaymanta películas de perovsquita LOS nisqamantaqa qawarichikunmi insertos nisqapi 3b y c siqipim. LOS perovsquita yanaraqmi, chaymanta yaqa llapan control película q'illuman tukusqa. Chay espectros de absorción UV–visible nisqa chay película inmersa nisqamantaqa qawarikunmi Figs. 3b, c. Qawarqaykutaqmi chay absorción correspondiente α nisqawan chay película control nisqapi sutillata pisiyasqanmanta. Chay cristalpa estructuranpa evolucionninta qillqanankupaqmi radiografía nisqawan tupuykunata ruwarqaku. 24 horas k’anchaymanta, perovsquita controlqa sinchi q’illu δ-fase señalta rikuchirqa (11,8°), chaymanta LOS perovsquita allin yana fasetaraq waqaycharqa (3d siqi).
Espectros de absorción UV-visible nisqa soluciones de tolueno nisqamanta maypichus película control nisqawan película LOS nisqawan 1 intipa kanchayninpi 24 horas challpuykusqa karqa. Chay inserto nisqapin rikukun huk vial nisqa, chaypin sapa película nisqa tolueno nisqa kaqlla volúmen nisqapi ch’unqasqa karqan. b Espectros de absorción UV-Vis nisqa película control nisqamanta chaymanta c película LOS nisqamanta manaraq 24 h inmersión nisqamanta 1 intipa kanchayninpi. Chay inserto nisqapin rikukun prueba peliculaq foton. d Patrones de difracción de rayos X nisqa control nisqamanta chaymanta películas LOS nisqamanta manaraq 24 h exposición nisqamanta chaymanta qhipaman. SEM nisqa siq’ikuna control película e nisqamanta hinallataq película f LOS nisqamanta 24 horas exposición nisqamanta. Pukyu willayqa pukyu willay willañiqikunap rikch'ayninpi qusqa.
Microscopía electrónica de escaneo (SEM) nisqa tupuykunata ruwarqayku, 24 horas k’anchaymanta qhipaman, chay película de perovsquita nisqap microestructural nisqa tikrakuyninta qhawanapaq, imaynachus 3e,f siq’ikunapi rikukun. Chay película control nisqapiqa hatun granukunatam chinkachirqaku hinaspam uchuy agujakunaman tikrarqaku, chaymi tuparqa morfología nisqawan chay producto de fase δ FAPbI3 nisqawan (Fig. 3e). LOS peliculakunapaqqa, perovsquita granukunaqa allin kayninpim qipanku (3f siqi). Chay ruwasqakunam takyachirqa I chinkachiyqa anchata yana fasemanta q’illu faseman tikrayta inducin, PbC2O4ñataqmi yana faseta takyachin, chaymi harkan I chinkachiyta, chaymi chay densidad de vacante hawapiqa aswan hatunmi granu granelmantaqa,34 kay faseqa aswan achkam rikurin granupa hawanpi. kaq pachallapi yodota kacharispa VI. DFT nisqapa willakusqanman hinaqa, LOS nisqa VI defectokuna ruwakuynintam harkanman, chaynallataqmi I ionkunapa perovsquita hawaman puririyninta harkanman.
Hinallatahmi, chay capa PbC2O4 nisqapa ruwayninqa chay resistencia a la humedad nisqapi películas de perovsquita nisqapi wayra atmosférico nisqapi (humedad relativa 30-60%) estudiasqa. Imaynan rikukun Figura Suplementaria 9 nisqapi hina, perovsquita LOS nisqa yanaraqmi karqan 12 p’unchaymanta, chay película control nisqataqmi q’elloman tukupurqan. XRD tupuykunapiqa, chay película control nisqahmi qawarichin sinchi pico nisqa 11,8° nisqapi chaymi tupan FAPbI3 nisqapa δ fase nisqawan, chaymantatahmi perovsquita LOS nisqa yana α fase nisqa allinta waqaychan (Figura Suplementaria 10).
Chaypaqmi fotoluminescencia estado estacionario (PL) nisqawan fotoluminescencia tiempo-resuelto (TRPL) nisqawanmi ruwakurqa, chaywanmi yachakurqa chay oxalato de plomo nisqapa pasivacin nisqa ruwayninta perovsquita nisqapa hawanpi. Fig. Fig. 4a nisqapim qawarikun chay película LOS nisqa PL nisqapa kallpan yapakusqanmanta. Chay PL mapeo nisqa siq’ipiqa, chay película LOS nisqapa kallpanmi tukuy área 10 × 10 μm2 nisqapiqa aswan hatunmi chay película control nisqamantaqa (Figura Suplementaria 11), chaymi qawarichin PbC2O4 nisqapas uniformemente pasivan chay película perovsquita nisqapi. Chay apaykachaqkunap kawsayninqa tarikunmi TRPL ismuyninta huklla exponencial ruwaywan asuykuspa (Sig. 4b). LOS peliculapa portador kawsayninqa 5,2 μs, chaymi aswan unayta control películamanta 0,9 μs portador kawsayninwan, chaymi qawarichin pisiyachisqa hawa mana radiativa recombinación.
PL estado estacionario nisqamanta chaymanta b-espectros nisqamanta PL temporal nisqamanta películas de perovsquita nisqamanta sustratos de vidrio nisqapi. c Kurva SP nisqa aparatopa (FTO/TiO2/SnO2/perovsquita/espiro-OMeTAD/Au). d EQE espectro chaymanta Jsc EQE espectro aswan allin ruwaq aparatomanta hukllachasqa. d Perovsquita nisqa aparatopa k’anchay kallpanmanta Voc nisqa siq’imanta hapipakuynin. f Análisis típico MKRC nisqa ITO/PEDOT:PSS/perovskite/PCBM/Au chuya uchkuyuq aparatowan. VTFL nisqaqa aswan hatun trampa hunt'achina tensionmi. Chay willakuykunamantam yuparqaniku densidad de trampa (Nt) nisqa. Pukyu willayqa pukyu willay willañiqikunap rikch'ayninpi qusqa.
Chay capa de oxalato de plomo nisqapa ruwayninta dispositivopa ruwayninpi yachanapaqmi, huk tradicional FTO/TiO2/SnO2/perovsquita/spiro-OMeTAD/Au nisqa estructura de contacto nisqawan yanapachikurqa. Cloruro de formamidina (FACl) nisqawanmi cloruro de formamidina (FACl) nisqawan yapay hina llamkachinchik, clorhidrato de metilamina (MACl) nisqapa rantinpi, aswan allin dispositivo ruwayman chayanapaq, FACl aswan allin calidad cristalina nisqa quyta atisqanrayku, chaynallataq FAPbI335 nisqapa banda gap nisqa mana kananpaq (qaway Figuras Suplementarias 1 y 2 nisqakunata detallada tupachiypaq). ). 12-14). IPAqa antisolvente hinam akllasqa karqa, aswan allin calidad cristalina nisqa qusqanrayku, chaynallataqmi aswan allin orientación nisqatapas películas perovsquita nisqapi, éter dietílico (DE) utaq clorobenceno (CB)36 nisqawan tupachisqa (Figuras Suplementarias 15 y 16). PbC2O4pa rakhu kayninqa allintam allinchasqa karqa, chaynapi defecto pasivacionta hinaspa carga transporte nisqatapas allinta equilibranapaq, chaypaqmi allinchakurqa concentración de ácido oxálico nisqa (Figura Suplementaria 17). Imahinakuna SEM transversal nisqamanta chay control optimizado nisqamanta chaymanta LOS nisqa aparatokunamantam qawarichikun Figura Suplementaria 18. Curvas típicas de densidad de corriente (CD) nisqa control nisqapaq chaynallataq dispositivos LOS nisqapaqpas qawarichikunmi Figura 4c nisqapi, chaymantam chay parámetros extraídos nisqakuna qusqa kachkan Cuadro Suplementario 3 nisqapi.. Células de control máxima de conversión de potencia (PCE) nisqa 23,43% (22,94%), Jsc 25,75 mA cm-2 (25,74 mA cm-2), Voc 1,16 V (1,16 V) chaymanta qhipaman (awpaqman) escaneo. Chay factor de relleno (FF) nisqa 78,40% (76,69%). Máximo PCE LOS PSC 25,39% (24,79%), Jsc 25,77 mA cm-2, Voc 1,18 V, FF 83,50% (81,52%) inversomanta (awpaqman Scan a). Chay aparato LOS nisqahmi chayarun 24,92% fotovoltaico nisqa certificado nisqa ruwayman, chay laboratorio fotovoltaico de terceros nisqapi confiable nisqapi (Figura Suplementaria 19). Chay eficiencia cuántica externa (EQE) nisqahmi qusqa huk Jsc integrado nisqa 24,90 mA cm-2 (control) hinallataq 25,18 mA cm-2 (LOS PSC), chayman hina, chaymi allin acuerdopi karqa chay Jsc tupusqawan espectro AM 1,5 G estándar nisqapi (Fig. .4d). ). Chay distribución estadística nisqa PCEs tupusqakuna control nisqapaq chaymanta LOS PSCs nisqapaqmi qawarichikun Figura Suplementaria 20 nisqapi.
Imaynan rikukun 4e siqipim, Vocwan k’anchaypa kallpanwan tupanakuymi yupasqa karqan, PbC2O4pa ruwayninta yachanapaq, trampawan yanapasqa hawa recombinación nisqapi. LOS aparatopaq churasqa chirupa pendientenqa 1,16 kBT/sq, chaymi aswan pisilla chay control aparatopaq churasqa chirupa pendientenmanta (1,31 kBT/sq), chaymi takyachin LOS allin kasqanmanta señuelokunawan hawa recombinación nisqa harkananpaq. Utilizayku tecnología limitante de corriente de carga espacial (SCLC) nisqawan, chaywanmi tupuyku densidad de defecto nisqamanta, huk película de perovsquita nisqapa densidad de defecto nisqa tupunapaq, chaypaqmi tupuyku huk dispositivo de uchkupa (ITO/PEDOT:PSS/perovskite/spiro-OMeTAD/Au) yana IV característica nisqa tupuspa, chay siqipi qawarisqa hina. 4f Qhawachiy. Chay densidad de trampa nisqa yupasqa kachkan kay fórmula Nt = 2ε0εVTFL/eL2 nisqawan, chaypim ε nisqa constante dieléctrica relativa nisqa chay película perovsquita nisqamanta, ε0 nisqa constante dieléctrica nisqa vacío nisqamanta, VTFL nisqa chay tensión limitante nisqa trampa huntachinapaq, e nisqa carga nisqa, L nisqataqmi chay película de perovsquita nisqapa rakhu kaynin (650 nm). Chay VOC nisqa aparatopa defecto densidadninqa yupasqam 1,450 × 1015 cm–3, chaymi aswan pisilla chay control dispositivopa defecto densidadninmanta, chaymi 1,795 × 1015 cm–3.
Chay mana paquetechasqa aparatoqa pruebasqa karqan punto de potencia máxima (MPP) nisqapi hunt’a p’unchay k’anchaypi nitrógeno nisqawan, chaywanmi qhawarikurqan unay pacha ruwayninpa takyasqa kayninta (5a siqi). 550 pachamanta, LOS dispositivoqa 92% aswan allin ruwayninta waqaycharqaraq, chaymanta control dispositivopa ruwayninqa 60% ñawpaq ruwayninmanta uraykachisqa. Ñawpa aparatopi elementokunapa rakikuyninqa tupusqam espectrometría de masas de iones secundarios de tiempo de vuelo nisqawan (ToF-SIMS) (Sig. 5b, c). Huk hatun huñusqa yodo nisqa rikukunmanmi chay pata quri control nisqapi. Chay gas inerte nisqa hark'akuypa condicionninkunaqa pachamama waqllichiq factorkunatam qarqun, ahinataq humedad nisqapas, oxígeno nisqapas, chaymi qawarichin ukhupi mecanismos (icha, migración de iones) responsables kasqankuta. ToF-SIMSpa ruwakusqanman hinaqa, electrodo Au nisqapiqa I-, AuI2- iones nisqakunam tarikurqa, chaymi qawarichin I nisqapa difusión nisqa perovsquitamanta Au nisqaman. Chay señalpa intensidadninmi I- y AuI2- iones nisqapa chay dispositivo de control nisqapiqa yaqa 10 kuti aswan hatunmi chay muestra VOC nisqamantaqa. Ñawpaq willakuykunaqa qawarichikunmi chay permeación de iones nisqa chaylla pisiyananpaq chay conductividad de uchkupi spiro-OMeTAD nisqapi chaynallataq corrosión química nisqapi chay capa de electrodo superior nisqapi, chaywanmi waqllirunman chay contacto interfacial nisqa chay dispositivo nisqapi37,38. Chay electrodo Au nisqatam hurqurqaku hinaspam capa espiro-OMeTAD nisqatam sustratomanta chuyancharqaku clorobenceno nisqawan. Chaymantaqa chay películata caracterizarqayku difracción de rayos X de incidencia de pasto (GIXRD) nisqawan (Figura 5d). Chay ruwasqakunam qawarichin chay película de control nisqa sutilla pico de difracción nisqayuq kasqanmanta 11,8° nisqapi, chaymantaqa manam musuq pico de difracción nisqa rikurinchu muestra LOS nisqapi. Chay ruwasqakunam qawarichin hatun chinkachiy I ionkuna chay control película nisqapiqa apamun chay δ fase nisqapa mirayninman, chaynallataqmi LOS película nisqapiqa kay ruwayqa sutillam harkasqa kachkan.
575 horas mana sellasqa aparatomanta MPP qatipay sapa kuti nitrógeno nisqa wayra pachapi chaymanta 1 intipa kanchaynin mana filtro UV nisqawan. ToF-SIMS rakiy b I- chaymanta c AuI2- iones kaqmanta kay LOS MPP control dispositivo kaqpi chaymanta machuyay dispositivo kaqpi. Q’illu, q’umir, naranja ima llimp’ikunaqa Au, Spiro-OMeTAD, perovsquita nisqawan ima tupan. d GIXRD de película de perovsquita nisqamanta prueba MPP nisqamanta. Pukyu willayqa pukyu willay willañiqikunap rikch'ayninpi qusqa.
Ruphaymanta dependiente conductividad nisqa tupusqa karqan PbC2O4 iones migración nisqa hark’ayta atisqanmanta takyachinapaq (Figura Suplementaria 21). Chay activación energía (Ea) nisqa ion migracionmantaqa tarikunmi FAPbI3 peliculapa conductividadninpa tikrakuynin (σ) tupuspa hukniray temperaturakunapi (T) chaymanta Nernst-Einsteinpa relación nisqawan: σT = σ0exp(−Ea/kBT), maypichus σ0 huk constante, kB nisqataq Boltzmann constante. Ea nisqapa chaninnintam tarinchik ln(σT) nisqapa pendiente nisqamanta 1/T nisqawan tupachisqa, chaymi 0,283 eV control nisqapaq, 0,419 eV nisqataqmi dispositivo LOS nisqapaq.
Resumenpiqa, huk marco teórico nisqatam quyku FAPbI3 perovsquita nisqapa degradación ñanninta riqsichinapaq chaynallataq imaymana defectokunapa influencianta barrera energética nisqapi α-δ fase transición nisqapi. Kay defectokuna ukhupiqa, VI defectokuna teóricamente nisqa willakunku facil-llata αmanta δman fase transición nisqa ruwanankupaq. Huk yakupi mana chulluq hinaspa químicamente estable densa capa de PbC2O4 nisqa riqsichikunmi FAPbI3pa α-fase nisqa takyachinanpaq, I vacantes nisqapa ruwakuyninta chaynallataq I iones nisqapa migracionninta harkaspan. Kay estrategia nisqahmi anchata pisiyachin chay recombinación interfacial mana radiativa nisqa, chaymi yapan chay células solares nisqapa eficiencia nisqa 25,39% nisqaman, chaynallataqmi allinchan chay estabilidad operativa nisqatapas. Kay ruwasqaykuqa huk pusayta qun allin chaymanta takyasqa formamidina PSCs aypanapaq kay defecto-inducida αmanta δkama fase transición kaqta hark’aspa.
Titanio(IV) isopropóxido (TTIP, 99,999%) Sigma-Aldrichmanta rantisqa. Ácido clorhídrico (HCl, 35,0–37,0%) chaymanta etanol (anhidro) nisqakunam rantisqa karqan Guangzhou Industria Química nisqamanta. SnO2 (15 wt% estaño(IV) óxido coloidal dispersión) rantisqa Alfa Aesarmanta. Yoduro de plomo(II) (PbI2, 99,99%) rantisqa karqan TCI Shanghai (China) nisqamanta. Yoduro de formamidina (FAI, ≥99,5%), cloruro de formamidina (FACl, ≥99,5%), cloruro de metilamina (MACl, ≥99,5%), 2,2′,7,7′-tetrakis-(N, N-di-p) )-metoxianilina)-9,9′-espirobifluoreno (Spiro-OMeTAD, ) ≥99,5%), litio bis(trifluorometano)sulfonilimida (Li-TFSI, 99,95%), 4-tert -butilpiridina (tBP, 96%) rantisqa karqan Xi'an Polymer Light Technology Company (China) nisqamanta. N,N-dimetilformamida (DMF, 99,8%), dimetil sulfóxido (DMSO, 99,9%), alcohol isopropílico (IPA, 99,8%), clorobenceno (CB, 99,8%), acetonitrilo (ACN). Sigma-Aldrich nisqamanta rantisqa. Macklinmanta rantisqa ácido oxálico (H2C2O4, 99,9%). Llapan químicos nisqakunan chaskisqankuman hina mana huk modificacionkunata ruwaspa utilizarqanku.
Sustratos ITO utaq FTO (1,5 × 1,5 cm2) nisqakunam ultrasónico nisqawan chuyanchasqa karqa detergentewan, acetonawan, etanolwan ima 10 min, chaymantam ch’akichisqa karqa nitrógeno nisqapa puriyninpi. Huk densa capa barrera TiO2 nisqatam churarqaku huk sustrato FTO nisqapi, chaypaqmi churarqaku titanio diisopropoxybis(acetilacetonato) nisqapa solucionninta etanolpi (1/25, v/v) 500 °C nisqapi 60 min. Chay SnO2 coloidal dispersión nisqa yaku desionizada nisqawanmi 1:5 nisqa volumen nisqapi diluido karqa. Chuya sustratopi, 20 minutu ozono UV nisqawan hampisqa, huk llañu película de nanopartículas SnO2 nisqatam 4000 rpm nisqapi 30 segundos nisqapi churarqaku, chaymantam 150 °C nisqapi 30 minuto ñawpaqta ruphaykachirqaku. Chay perovsquita precursora nisqapa chulluchisqanmi 275,2 mg FAI, 737,6 mg PbI2 hinaspa FACl (20 mol%) DMF/DMSO (15/1) chaqrusqa disolvente nisqapi chulluchisqa karqa. Chay capa de perovsquita nisqa wakichisqa karqan centrifugación nisqawan 40 μL de solución precursora de perovsquita nisqawan chay capa SnO2 tratada UV-ozono nisqawan 5000 rpm nisqapi aire ambiente nisqapi 25 s. 5 segundos qhipa kutimanta, 50 μL MACl IPA solución (4 mg/mL) usqhayllata urmachisqa sustratoman antisolvente hina. Chaymantaqa, chayraq wakichisqa peliculakunataqa 150°C nisqapi 20 min, chaymantataq 100°C nisqapi 10 min. Chay película de perovsquita nisqa temperatura ambiente nisqaman q’uñichisqamantaqa, solución H2C2O4 (1, 2, 4 mg 1 mL IPA nisqapi chulluchisqa) centrifugasqa 4000 rpm nisqapi 30 s nisqapi, perovsquita nisqapa hawan pasivasqa kananpaq. 72,3 mg spiro-OMeTAD, 1 ml CB, 27 μl tBP y 17,5 μl Li-TFSI (520 mg 1 ml acetonitrilo nisqapi) chaqruspa espiro-OMeTAD nisqa solucionmi 30 s ukupi 4000 rpm nisqapi 4000 rpm nisqapi spin-revestisqa karqa. Tukuyninpiqa, 100 nm rakhu Au qatanatam vacío nisqapi 0,05 nm/s (0~1 nm), 0,1 nm/s (2~15 nm) hinaspa 0,5 nm/s (16~100 nm) nisqapi chulluchirqaku. ).
Chay SC ruwayninqa chay perovskita intimanta células nisqapahmi tupusqa karqa Keithley 2400 metro nisqawan intipa simulador nisqa k’anchayninpi (SS-X50) 100 mW/cm2 nisqa k’anchaypa kallpanwan chaymantam chiqapchasqa karqa células solares de silicio estándar calibrado nisqawan. Mana huk nisqa kaptinqa, SP kurvakunam tupusqa karqa nitrógeno huntasqa guantera cajapi temperatura ambiente nisqapi (~25°C) ñawpaqman hinaspa qipaman escaneo nisqapi (tensión paso 20 mV, tiempo de retraso 10 ms). Chay tupusqa PSC nisqapaqmi 0,067 cm2 nisqa efectiva área nisqa tarinapahqa llantu mascara nisqawanmi ruwakurqa. EQE tupuykuna ruwakurqa wayra pachapi PVE300-IVT210 sistemawan (Industrial Vision Technology(s) Pte Ltd) monocromático k’anchaywan dispositivopi enfocadu. Dispositivopa takyasqa kananpaqmi, mana encapsuladas células solares nisqapa pruebanqa ruwakurqa guantera de nitrógeno nisqapi 100 mW/cm2 presión nisqapi mana filtro UV nisqawan. ToF-SIMS nisqa tupusqa PHI nanoTOFII pacha-phaway SIMS nisqawan. Perfil de profundidad nisqa ruwakurqa 4 kV Ar ion pistola nisqawan, 400×400 μm nisqa área nisqawan.
Espectroscopia fotoelectrónica de rayos X (XPS) tupuykunaqa ruwakurqa sistema Thermo-VG Scientific (ESCALAB 250) nisqapi, Al Kα monocromatizado nisqawan (modo XPS nisqapaq) 5,0 × 10–7 Pa nisqa presión nisqapi, microscopía electrónica de escaneo (SEM) nisqawanmi ruwakurqa sistema JEOL-JSM-6330F nisqapi. Chay perovsquita peliculakunapa hawanpi morfología nisqapas, askha kayninpas tupusqam microscopía de fuerza atómica (AFM) (Bruker Dimension FastScan) nisqawan. STEM y HAADF-STEM nisqa FEI Titan Themis STEM nisqapi ruwakun. UV–Vis absorción espectros nisqakunam tupusqa karqa UV-3600Plus (Shimadzu Corporation) nisqawan. Corriente limitadora de carga espacial (SCLC) nisqatam Keithley 2400 metro nisqapi qillqarqaku. Tupukurqa fotoluminescencia estado estacionario (PL) chaymanta fotoluminescencia tiempo-resuelta (TRPL) nisqa portadorpa kawsaynin ismuyninpa espectrómetro de fotoluminescencia FLS 1000 nisqawan. PL mapa ruway siq’ikunaqa tupusqa karqan Horiba LabRam Raman sistema HR Evolution nisqawan. Chay espectroscopia infrarroja transformada de Fourier (FTIR) nisqatam ruwakurqa sistema Thermo-Fisher Nicolet NXR 9650 nisqawan.
Kay llamkaypiqa, SSW ñan muestreo ruwaywanmi α-fasemanta δ-faseman fase transición ñanta yachapakunchik. Método SSW nisqapiqa, chay energía potencial nisqapa hawanpa kuyuyninqa, chay modo suave aleatorio nisqapa direccionninwanmi (iskay kaq derivado) nisqa, chaymi permite estudio detallada y objetiva nisqa chay potencial energético nisqa hawanmanta. Kay llamkaypiqa, ñan muestreo nisqa ruwakun 72 átomos nisqa supercélula nisqapi, chaymantam 100 masnin estado inicial/final (IS/FS) pariskuna huñusqa kanku nivel DFT nisqapi. IS/FS iskay iskaymanta willakuy huñusqapi hapipakuspam, qallariy estructurawan tukupay estructurawan tinkuchiq ñanqa átomos nisqakunapura tupanakuyninwanmi tarikunman, chaymantam iskay ñan kuyuywan unidad variable nisqapa hawanpi allinta yachakun chay método de estado de transición nisqa. (VK-DESV) nisqa. Chay tikray suyuta maskaspaqa, aswan pisi harkakuq ñantahmi yachakunman, chay harkaq kallpakunata rankispa.
Llapan DFT yupaykunaqa ruwakurqa VASP (versión 5.3.5) nisqawanmi, chaypim C, N, H, Pb, I átomos nisqapa interacciones electron–ion nisqakunam qawarichikun huk esquema de onda amplificada proyectada (PAW) nisqawan. Chay correlacin de intercambio nisqa ruwayqa willakunmi chay aproximacin generalizada de gradiente nisqawan chay parametrización Perdue-Burke-Ernzerhoff nisqapi. Plano olakunapaq energía nisqap limite nisqa 400 eV nisqamanmi churasqa karqan. Monkhorst–Pack k-puntu rejillaqa (2 × 2 × 1) sayayniyuqmi. Tukuy estructuras nisqapahqa, posiciónes de rejilla y atómica nisqakunam tukuy imapi allinchasqa karqaku chay componente de tensión máxima nisqa 0,1 GPa urapi kanankama chaymanta componente de fuerza máxima nisqa 0,02 eV/Å urapi kanankama. Chay hawa modelo nisqapiqa, FAPbI3pa hawanqa 4 qatanayuqmi, uray qatanpiqa FAPbI3pa kurkunta simulaspa takyasqa átomos nisqayuqmi, chaymanta kimsa pata qatanakunam mana harkasqa kuyuyta atinku allinchay ruwaypi. Chay PbC2O4 capaqa 1 ML rakhuyuqmi, chaymi tarikun FAPbI3pa I-terminal hawanpi, chaypim Pb 1 I hinaspa 4 O nisqaman watasqa kachkan.
Astawan yachayta munaspaqa, kay qillqasqawan tinkisqa Resumen de Informe de Cartera Natural nisqapi.
Tukuy kay yachaypi tarisqa utaq t’aqwisqa willakuykunaqa qillqasqa qillqasqapim churasqa kachkan, chaynallataq yanapaq willakuykunapipas, datos crudo nisqa archivokunapipas. Kay yachaypi rikuchisqa crudo nisqa willakuykunaqa kaypi tarikun https://doi.org/10.6084/m9.figshare.2410016440. Kay qillqasqapaqqa pukyuta willakuymi qusqa kachkan.
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